Georges St-Pierre livre son tout premier combat en arts martiaux mixtes le 25 janvier 2002 à Montréal, au sein de l'organisation canadienne Universal Combat Challenge (UCC). Il bat le Canadien Ivan Menjivar par arrêt de l'arbitre au premier round. Presque six mois plus tard, le 15 juin à Gatineau, il récolte un premier titre en carrière, celui des poids mi-moyens de l'UCC, par soumission contre le Canadien Justin Bruckmann, également au premier round.
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Deux ans après ses débuts en Arts martiaux mixtes, Georges St-Pierre franchit une nouvelle étape de sa carrière en participant à un premier combat au sein de la Ultimate Fightning Championship (UFC). Dans le cadre du UFC 46, à Las Vegas, où il se bat pour la toute première fois de sa carrière, il défait l'Arménien Karo Parisyan par décision.
Après avoir gagné ses sept premières sorties en carrière, Georges St-Pierre obtient une première chance en combat de championnat, le 22 octobre 2004 au UFC 50 à Atlantic City. Il s'incline par soumission sur clé de bras aux mains de l'Américain Matt Hughes alors qu'il restait une seconde au premier round lors d'un duel pour la ceinture des mi-moyens de l'UFC.
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Après une séquence de cinq victoires dans un intervalle de quelque 12 mois entre janvier 2005 et mars 2006, Georges St-Pierre obtient un combat revanche contre Matt Hughes pour le titre des mi-moyens. Dans le cadre du UFC 65 présenté à Sacramento en Californie le 18 novembre 2006, il remporte le titre des mi-moyens de l'UFC après seulement 1:25 d'action au deuxième round, grâce à un coup de pied à la tête qui terrasse Hughes, suivi d'un barrage de coups de poing.
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Georges St-Pierre doit effectuer la première défense de son titre le 3 février 2007 contre l'Américain Matt Serra, mais parce que le Québécois souffre d'une blessure à un genou, le combat est reporté au 7 avril 2007, dans le cadre du UFC 69 à Houston. Largement favori pour l'emporter, St-Pierre est sonné par un coup de poing qui l'envoie au tapis dès le premier assaut. Serra enchaîne avec une rafale de coups qui forcent l'arbitre à mettre fin au combat. Ce sera la dernière défaite de St-Pierre durant sa carrière.
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Alors qu'il devait affronter le gagnant d'un combat entre Matt Serra et Matt Hughes, Georges St-Pierre doit finalement livrer un troisième combat contre Hughes, celui-là pour un titre intérimaire le 29 décembre 2007 à Las Vegas au UFC 79. St-Pierre triomphe par soumission au deuxième round à l'aide d'une clé de bras et devient ainsi champion intérimaire des poids mi-moyens de l'UFC.
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Georges St-Pierre a finalement droit à une deuxième chance contre Matt Serra, et celle-ci survient dans le cadre du UFC 83, le 19 avril 2008 au Centre Bell.Il ne la rate pas et vient à bout de Serra par arrêt de l'arbitre à 4:45 du deuxième round. Il reprend la ceinture des mi-moyens de l'UFC et devient le quatrième combattant à gagner le même titre en deux occasions après Randy Couture, Matt Hughes et Tim Sylvia.
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Après neuf défenses réussies de sa ceinture des mi-moyens entre août 2008 et novembre 2013, Georges St-Pierre livre ce qui deviendra le dernier combat de sa carrière, le 4 novembre 2017 lors du UFC 217 à New York. Il bat alors l'Anglais Michael Bisping par soumission sur un étranglement arrière et remporte la ceinture des poids moyens de l'UFC.
